上海理工大學楊俊和&鄭時有Nano-Micro Lett.：構建鉀離子混合電容器高性能耦合電極的

DOI: 10.1007/s40820-020-00524-z

鉀離子混合電容器（PIHCs）由于其能量和功率密度較高，在中、大型存儲系統中具有廣闊的應用前景。但是，將K+插入碳酸鹽負極是一個緩慢的反應過程，而陰離子在正極表面的吸附則相對較快，因此無法利用高能量的優勢。為了獲得高性能的PIHC，關鍵在于提高負極材料中K+的嵌入/脫嵌，從而設計出與負極相匹配的正極材料。在這項研究中，作者提出了一種簡便的“同源策略”，以構建適用于高性能PIHCs的負極和正極，首先通過靜電紡絲制備出獨特的多通道碳纖維（MCCF）基負極和正極材料，然后再分別進行硫摻雜和KOH活化處理。由于在硫摻雜多通道碳纖維（S-MCCF）復合材料中引入硫的多通道結構具有較大的層間距，其作為鉀離子電池負極材料時顯示出高容量、超高倍率性能和較長的循環穩定性。活性多通道碳纖維（aMCCF）的正極復合材料具有高達1445 m2 g-1的比表面積，以及出色的電容特性。尤其是，得益于采用同源策略制備的S-MCCF負極和aMCCF正極的優勢，使用獨特的MCCF基負極和正極組裝的PIHCs具有出色的電化學性能，可提供較高的能量和功率密度（在200 W kg-1時達到100 Wh kg-1，在10,000 W kg-1時達到58.3 Wh kg-1），同時顯示出優異的循環穩定性（在1.0 A g-1下的7000次循環中，容量保持率為90％）。MCCF基PIHC電極復合材料具有優良的電化學性能和簡單的構造，對堿性離子電池和電容器應用的深入研究具有重要意義。

圖1.用于制備S-MCCF負極和aMCCF正極的方法示意圖，以及S-MCCF//aMCCF雙碳PIHC的構造。S-MCCF負極和aMCCF正極的表征：S-MCCF（b）和aMCCF（c）的SEM圖像，S-MCCF（d）和aMCCF（e）的TEM圖像，（f）S-MCCF的TEM圖像和（g）對應元素在纖維中的分布

圖2.S-MCCF和aMCCF的表征：（a）X射線衍射圖，（b）拉曼光譜，（c）N2吸附-解吸等溫曲線，（d）孔徑分布，（e）對應于S-MCCF的XPS全掃描光譜以及（f）N 1s和（g）S 2p高分辨率光譜。（h）S-MCCF的原子結構示意圖

圖3.PIBs中S-MCCF的電化學性質：（a）在0.1 mV s-1掃描速率下的循環伏安曲線，（b）在50 mA g-1下進行前三個循環的恒電流充/放電曲線，（c）在不同電流密度下的倍率性能測試（不包括在50 mA g-1的小電流密度下的第一個循環數據），（d）S-MCCF與其他碳質電極相比的倍率性能以及（e）在1000 mA g-1下的長期循環特性（不包括第一個循環的數據）。S-MCCF的K+存儲機理的電化學動力學分析：（f）不同掃描速率下的循環伏安曲線，（g）b值的測定以及（h）在0.1至10 mV s-1的掃描速率下電容和擴散電容的貢獻比

圖4.（a）aMCCF的原子結構示意圖。aMCCF電極相對于PIBs的電化學性能：（b）在5-50 mV s-1掃描速率下的CV曲線，（c）在0.2-6 A g-1電流密度下的充電/放電曲線，（d）aMCCF的容量與電流密度之間的關系圖，以及（e）在2000 mA g-1下的長期循環特性（不包括第一個循環的數據）

圖5.（a）S-MCCF//aMCCF PIHC充電過程的示意圖。PIHC的性能（m負極:m正極=1:2）：（b）不同掃描速率下的CV曲線。（c）不同電流密度下的充電/放電曲線。（d）具有三種質量比的PIHC的能量密度與功率密度的Ragone圖。（e）與已報道的SIHC和PIHC相比，最佳S-MCCF//aMCCF PIHC（質量比為1:2）的Ragone圖。（f）合成PIHC在1000 mA g-1下的循環穩定性，插圖顯示了由PIHC驅動的LED面板的照片圖像