DOI: 10.1021/acsami.0c10933
碳納米纖維由于具有比表面積高、重量輕、理化穩定性好、來源豐富和可再生等優點，有望成為超級電容器的主要電極材料。然而，為實際應用構建具有高電容的多孔柔性碳電極材料仍然具有挑戰性。在此，通過一步靜電紡絲和隨后的熱處理制備了含有磷腈（N3P3（p-OC6H4-pCHO）6，HAPCP）、聚甲基丙烯酸甲酯（PMMA）和氧化石墨烯（GO）的雜原子修飾的分層多孔碳納米纖維復合材料。交替的磷氮結構鏈接到碳主鏈，以提高柔性和電化學性能。受仿生狗尾草樣結構的啟發，制備了聚苯胺（PANI）修飾的多孔雜化電極。由PANI納米纖維覆蓋的PANI@GO/PMMA/HAPCP/PAN碳納米纖維（400P@0.1GPHCNFs）作為一種新型自支撐柔性電極，在0.5 A g-1下顯示出680.8 F g-1的優異電化學性能，且3000次循環后其電容保持率達到93.5％。此外，由新型精細電極組裝而成的對稱柔性全固態超級電容器具有27.70 Wh Kg-1的高能量密度（在231.08 W kg-1的功率密度下）和良好的循環穩定性（經過1000次充放電循環后的電容保持率為84.50％），這表明400P@0.1GPHCNFs具有作為高性能柔性超級電容器電極的巨大潛力。
圖1.（a）PANI修飾多孔雜化電極的制備過程示意圖。（b）由狗尾草結構啟發的PANI修飾多孔雜化電極。
圖2.（a）熱解之前的0.1GPHCNFs原始膜，（b）熱解后的0.1GPHCNFs膜，（c）400P@0.1GPHCNFs膜的SEM圖像，（d）0.1GPHCNFs的橫截面SEM圖像，（e）400P@0.1GPHCNFs的橫截面SEM圖像。（f-i）0.1GPHCNFs的C、O、N和P元素EDS映射圖像。（j）400P@0.1GPHCNFs的TEM圖像。（k）0.1GPHCNFs的TEM，（l）HRTEM圖像。
圖3.（a）展示了自支撐400P@0.1GPHCNFs膜的堅固性。（b）0.1GPHCNFs的XRD圖譜。（c）0.1GPHCNFs和400P@0.1GPHCNFs的拉曼光譜。（d）0.1GPHCNFs的固態31P NMR光譜。（e）0.1GPHCNFs的XPS全掃描光譜。（f-h）0.1GPHCNFs的C 1s、N 1s和P 2p XPS光譜。（i）0.1GPHCNFs的N2吸附-解吸分析，（i）中的插圖顯示了孔徑分布。
圖4.（a）靜態水接觸角和水潤濕性。（b）0.1GPHCNFs、400P@0.1GPHCNFs和PANI粉末樣品的FTIR光譜。
圖5.（a）400P@0.1GPHCNFs在不同掃描速率下的CV曲線。（b）400P@0.1GPHCNFs在不同電流密度下的GCD曲線。（c）樣品（CNFs，0.1GPHCNFs，200P@0.1GPHCNFs，300P@0.1GPHCNFs，400P@0.1GPHCNFs，500P@0.1GPHCNFs，600P@0.1GPHCNFs和800P@0.1GPHCNFs）的CV曲線，掃描速率為5 mV s-1。（d）當電流密度為0.5 A g-1時八個樣品的GCD曲線。（e）在100kHz-0.01Hz頻率范圍內，八個樣品在1M H2SO4中的奈奎斯特圖（插圖是400P@0.1GPHCNFs的等效電路，R1=等效串聯電阻，C1=擴散電容，R2=電荷轉移電阻，CPE1=恒定相元件，W1=Warburg元件（短路），W2=Warburg元件（開路））。（f）CNFs、0.1GPHCNFs和400P@0.1GPHCNFs的比電容與不同電流密度的函數關系。
圖6.（a）400P@0.1GPHCNFs電極在不同彎曲角度下的CV曲線。（b）400P@0.1GPHCNFs電極在3 A g-1電流密度下的循環穩定性。在所有電化學測量中，將1.0M H2SO4用作電解質溶液。
圖7.（a）基于400P@0.1GPHCNFs電極和PVA/H2SO4電解質的對稱柔性全固態超級電容器裝置的示意圖。（b）組裝的超級電容器裝置在不同掃描速率下的CV曲線。（c）組裝的超級電容器裝置在不同電流密度下的GCD曲線。（d）該裝置在5 A g-1下的循環穩定性（插圖為前20個循環和后20個循環）。（e）裝置的Ragone圖。（f）LED、溫度計和電子表的照明演示。
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