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    大連交通大學于洪全J. Alloys Compd.:三維層狀Fe-N/C催化劑的制備及其氧還原反應性能的比較

    2020-08-05   易絲幫

    DOI:10.1016/j.jallcom.2020.156605

    Fe-N/C催化劑是最有希望替代Pt/C的非貴金屬催化劑,長期以來一直備受研究者的青睞。眾所周知,碳載體的形態對Fe-N/C催化劑的性能具有重要影響。在這項研究中,通過對添加氧化石墨烯(GO)的前體溶液進行靜電紡絲,隨后通過煅燒工藝制備了保留原始三維(3D)結構的Fe-N/C催化劑。這種3D結構由20多層相互連接的碳納米纖維網絡組成,層與層之間由碳納米纖維連接。煅燒后形成雙孔分布,包括層間的大孔和納米纖維中豐富的中孔(3.8nm)。通過調節熱處理條件,制備了含單一活性物質如FexN基、Fe3O4基和Fe3C基材料的Fe-N/C催化劑。FexN基Fe-N/C催化劑表現出最佳的氧還原反應(ORR)性能,優于市售的20wt%Pt/C催化劑。

     

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    圖1.Fe-N/C催化劑的形態:a-c)3D層狀結構Fe-N/C催化劑的SEM顯微照片;d-f)分別為Fe-N/CN2、Fe-N/CNH3和Fe-N/Cair/NH3的TEM圖像。


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    圖2.Fe-N/CN2(a)、Fe-N/CNH3(b)和Fe-N/Cair/NH3(C)的XRD譜。


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    圖3.(a)Fe-N/CN2、Fe-N/CNH3和Fe-N/Cair/NH3催化劑在空氣飽和的0.1 M KOH溶液中的ORR極化曲線。電極轉速為1600rpm。(b)三種催化劑的起始和半波電勢以及動態電流密度。(c)Fe-N/CN2、Fe-N/CNH3和Fe-N/Cair/NH3催化劑的塔菲爾表征。


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    圖4.Fe-N/C催化劑的氮氣吸附/解吸表征(a),拉曼表征(b)。


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    圖5.Fe-N/C XPS N1S去卷積:a)Fe-N/CN2 N1S,b)Fe-N/CNH3 N1S,c)Fe-N/Cair/NH3 N1S。


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    圖6.Fe-N/Cair/NH3和20wt%Pt/C在0.1 M KOH溶液中的電催化ORR性能比較。(a)使用Fe-N/Cair/NH3和20wt%Pt/C在氮氣和空氣飽和條件下(掃描速率=50 mV s-1)獲得的CV曲線。(b)在RDEs(旋轉圓盤電極)上使用Fe-N/Cair/NH3和20wt%Pt/C催化劑獲得的極化曲線(掃描速度=10 mV s-1;旋轉速度=1600rpm)。(c)以不同速度旋轉的Fe-N/Cair/NH3 RDEs的極化曲線,以及(插圖)相應的K-L圖。(d)使用Fe-N/Cair/NH3和20wt%Pt/C催化劑轉移的電子數。(e)曲線顯示Fe-N/Cair/NH3和20wt%Pt/C催化劑的耐甲醇性(實線:未添加甲醇;虛線:已添加甲醇。)。(f)Fe-N/Cair/NH3和20wt%Pt/C催化劑的電流-時間(i-t)曲線。

     

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