DOI:10.1016/j.jechem.2020.07.026
混合離子電子導體（MIECs）作為固體氧化物燃料電池（SOFCs）的負極材料受到越來越多的關注，并且它們可用于降低SOFCs的工作溫度。但是，人們對于復合金屬-MIEC電極的性能限制因素和合理設計的指導原則一直缺乏了解。使用一種基于3D斷層掃描和電化學阻抗譜的新方法，研究者首次量化了真實MIEC電極上雙相邊界（DPB）相對于三相邊界（TPB）反應路徑的貢獻。在定量分析的基礎上，開發了一種鎳/釓摻雜二氧化鈰（CGO）電極（典型的MIEC電極）的新設計策略，并提出了一種新型的Ni/CGO纖維-基體結構，該結構由商業粉末，通過靜電紡絲和流延法相結合制備而成。鎳含量僅為11.5％（體積）的鎳/CGO纖維-基體電極，其極化電阻分別比納米鎳浸漬的CGO支架電極和常規金屬陶瓷電極低32％和67％。使用真實電極結構的研究表明，與單純增加TPB相比，增強DPB和氫動力學是提高電極性能更為有效的策略。
圖1.元胞自動機算法的演示：（a）網格中三維Ni/CGO電極數據的2D橫截面。灰色、白色和黑色網格分別代表Ni、CGO和孔。從給定點到Ni/CGO DPB的歐幾里得距離用藍色標記，而氧化鈰內部距離用紅色曲線表示（請注意，該最短路徑在網格空間中不是唯一的）。（b）在元胞自動機收斂時，為每個二氧化鈰電池分配一個值，該值表示二氧化鈰到Ni/CGO DPB的距離。
圖2.浸漬和金屬陶瓷Ni/CGO的EIS和顯微結構：（a）浸漬和金屬陶瓷Ni/CGO在600℃，9.7％H2/87.3％N2/3％H2O中的EIS結果，減去電阻值；（b）二氧化鈰-孔DPB密度隨距鎳相距離的分布。（c）浸漬Ni/CGO、（d）金屬陶瓷1 Ni/CGO、（e）金屬陶瓷2 Ni/CGO的FIB-SEM截面圖；白相代表CGO，灰相為鎳，黑相為孔。
圖3.FMS Ni/CGO電極的SEM和EIS：（a）碳化NiO纖維膜和（b）預煅燒鎳纖維膜的SEM圖像；Ni/CGO纖維電極在（c）600℃、（d）700℃、（e）800℃時的EIS和擬合阻抗；（f）FMS、浸漬、金屬陶瓷1和2 Ni/CGO在600℃，10％H2/N2中的EIS，減去電阻值。
圖4.所述電極結構的結構參數匯總：FMS、浸漬、金屬陶瓷1和2 Ni/CGO電極的（a）鎳含量，（b）TPB密度，（c）二氧化鈰-孔DPB密度，（d）DPB電流與總電流之比。
圖5.FMS Ni/CGO的DPB分布和模型：（a）鈰-孔DPB密度隨距鎳相距離的累積分布；（b）二氧化鈰-孔DPB密度隨距鎳相距離的分布。（c）的3D重建，從鎳網絡提取的單根鎳纖維；（d）通過元胞自動機算法計算得出的鎳纖維（灰色）和CGO，距鎳表面（黃紅色相）1μm以內。（e）從EIS實驗和模型（FMS、浸漬、金屬陶瓷1和金屬陶瓷2 Ni/CGO）獲得的R2的比較。
圖6.所述電極結構的穩定性測試：（a）FMS Ni/CGO的阻抗：在3％H2O-9.7％H2-97％N2中于600℃老化118h，在800℃老化82h；浸漬Ni/CGO在相同條件下于600℃老化100h。（b）FMS Ni/CGO電極在600℃下測試后的FIB-SEM橫截面圖像，鎳相顯示為灰色，CGO顯示為白色，孔顯示為黑色。（c）未老化的FMS電極、（d）老化的FMS電極、（e）未老化的浸漬電極、（f）老化的浸漬電極的SEM圖像。
