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    浙江海洋大學李世杰&amp;密蘇里大學陳曉波Chemical Engineering Journal:Bi2WO6/Ta3N5

    2020-07-10   易絲幫

    DOI:10.1016/j.cej.2020.126165

    制藥廢水對生態環境和人類健康構成了嚴重的威脅。半導體光催化劑已成為降解藥物污染物的潛在候選材料。構建高效、穩定和可循環利用的Z型光催化劑是一項非常吸引人且極具挑戰性的任務,其性能優于單組分或經廣泛研究的異質結光催化劑。在本文中,研究者報告了一種高效、穩定且可循環利用的可見光驅動(VLD)Bi2WO6/Ta3N5 Z型異質結,其具有緊湊的界面接觸,由靜電紡絲-煅燒-溶劑熱法制備而成,在Ta3N5納米纖維表面原位、致密、垂直生長了大量的Bi2WO6納米片。與原始Bi2WO6、Ta3N5或Bi2WO6和Ta3N5的混合物相比,所制備的Z型Bi2WO6/Ta3N5異質結顯示出顯著增強的VLD催化活性。尤其,Bi2WO6/Ta3N5(1.0Bi-Ta)在去除鹽酸四環素(TC)和環丙沙星(CIP)方面表現出最高的光催化性能,分別實現了約86.7%和81.1%的降解效率。其優異的光催化性能歸因于Z-型異質結構的獨特核-殼結構,該結構實現了組分之間緊密的界面接觸,從而有效分離了光激發載流子,顯示出較強的可見光吸收能力,并且具有光激發空穴的強氧化能力和光激發電子的高還原能力。捕獲實驗與電子自旋共振(ESR)分析相結合驗證了光誘導空穴(h+)、超氧自由基(?O2-–)和羥基自由基(?OH)在Bi2WO6/Ta3N5光催化系統中的主要作用。值得注意的是,實驗證明Bi2WO6/Ta3N5與污染物之間的直接接觸對于污染物的有效降解非常重要。而且,Bi2WO6/Ta3N5具有易于回收的特性和優異的耐久性。因此,本研究表明Bi2WO6/Ta3N5在處理有害藥物污染物方面具有廣闊的前景。

     

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    圖1.Bi2WO6/Ta3N5 Z型異質結納米纖維的合成示意圖。


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    圖2.Ta3N5、Bi2WO6和Bi2WO6/Ta3N5異質結(0.5Bi-Ta,1.0Bi-Ta和2.0Bi-Ta)的XRD圖譜。


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    圖3.(a)XPS全掃描光譜;1.0Bi-Ta、Bi2WO6和Ta3N5的(b)Ta 4f、(c)N 1s、(d)Bi 4f、(e)W 4f和(f)O 1s的高分辨率光譜。


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    圖4.0.5Bi-Ta(a,b)、1.0Bi-Ta(c,d,g)和2.0Bi-Ta(e,f)的SEM圖像;1.0Bi-Ta(h)的EDS光譜。


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    圖5.1.0Bi-Ta的TEM(a-c)和HR-TEM(d)圖像。


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    圖6.(a)Ta3N5、Bi2WO6和Bi2WO6/Ta3N5異質結(0.5Bi-Ta,1.0Bi-Ta和2.0Bi-Ta)的紫外-可見DRS;(b)Ta3N5和Bi2WO6的Tauc圖;(c)Ta3N5和Bi2WO6的VB-XPS光譜;(d)Ta3N5和Bi2WO6的能帶圖。


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    圖7.Ta3N5、Bi2WO6和Bi2WO6/Ta3N5異質結(0.5Bi-Ta,1.0Bi-Ta和2.0Bi-Ta)的PL光譜(a)、EIS光譜(b)和TPR光譜(b)。


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    圖8.在VL下,各種樣品上鹽酸四環素(20 mg/L,100 mL)的光降解(a)和相應的速率常數(b)。


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    圖9.在VL下,各種樣品對CIP(20 mg/L)的光催化降解。


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    圖10.(a)在VL照射120分鐘后,Ta3N5、Bi2WO6和1.0Bi-Ta異質結對鹽酸四環素(TC)的有機碳總量(TOC)去除率;(b)用1.0Bi-Ta分解TC的循環試驗。


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    圖11.Bi2WO6(a)和1.0Bi-Ta(b)的自由基捕獲實驗,Bi2WO6和1.0Bi-Ta對DMPO-?O2-(c)和DMPO-?OH(d)的ESR信號。


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    圖12.(a)配備有透析袋作為分離系統的光反應器的示意圖,(b)外部系統處于不同條件時透析袋內外TC的百分比(空白:不含VL照射的Bi2WO6/Ta3N5;含VL照射的Bi2WO6/Ta3N5)。


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    圖13.Z型Bi2WO6/Ta3N5異質結光催化劑的光催化機理。


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