DOI: 10.1021/acssuschemeng.0c03754
鋰硫（Li-S）電池作為下一代儲能裝置，具有優異的理論容量和環保特性。然而，多硫化物的溶解和擴散導致容量急劇下降，這阻礙了其實際應用。在此，通過靜電紡絲并隨后進行吡咯的表面聚合制備了PIL基核-殼結構納米纖維，即聚（吡咯）@聚（離子液體）-聚丙烯腈（PPy@PIL-PAN）。當所制備的PPy@PIL-PAN納米纖維作為Li-S電池的功能中間層時，經研究發現陽離子聚（離子液體）骨架可以選擇性地吸附電解質中的多硫化物，這有助于有效地抑制穿梭效應并促進穩定的硫電化學性能。此外，這項工作為使用PIL基功能中間層改善Li-S電池性能提供了一種有效的方法。
圖1.通過靜電紡絲PIL和PAN前驅體溶液，然后在0℃下進行吡咯的表面聚合，合成PPy@PIL-PAN納米纖維的示意圖。
圖2.A，B）PPy@PIL-PAN納米纖維的S 2p和N 1s的XPS光譜。399.2 eV處的N 1s峰以及170.0 eV和168.8 eV處的S 2p峰分別對應于PPy中的氮原子和PIL中的TFSI-陰離子。C-E）PAN、PPy@PAN和PPy@PIL-PAN納米纖維的FESEM圖像。在PAN和PIL-PAN納米纖維上涂覆均勻的導電PPy膜層。F）所制備的PPy@PIL-PAN納米纖維的照片。
圖3.（A，C）室溫下在DOL/DME（1:1 v:v）電解質中PIL-PAN和PPy@PIL-PAN納米纖維的溶脹測試照片。溶脹測試后，相應的PIL-PAN和PPy@PIL-PAN納米纖維的（B，D）FESEM圖像。在Li-S電池中經過200次循環后，PPy@PIL-PAN中間層的（E，F）照片和FESEM圖像。
圖4.帶有不同夾層和不帶夾層的S正極的電化學性能。A-C）分別為帶有PPy@PIL-PAN中間層和PPy@PAN中間層以及不帶有中間層的Li-S電池的放電曲線；D-F）帶有不同夾層和不帶夾層的S正極的典型CV曲線、阻抗譜和速率能力；G）在不同電流速率下帶有PPy@PIL-PAN中間層的電池的充放電曲線；H）帶有不同夾層的硫正極在0.1 C速率下200個循環期間的長期循環性能。
圖5.多硫化物滲透測量。（A）H形電泳池。（B）用于多硫化物制備的光學透明電池。（C）H形滲透裝置，配有PP隔膜以及PPy@PAN和PPy@PIL-PAN中間層。用PPy@PIL-PAN中間層抑制多硫化物的擴散超過24小時，而PPy@PAN中間層在24小時內顯示出多硫化物的逐漸滲透，而PP隔膜卻無法阻止多硫化物。（D）在滲透測量之后，帶有不同夾層的空白電解質多硫化物中多硫化物濃度變化的紫外-可見光譜。當使用PPy@PIL-PAN納米纖維夾層時，吸附強度降低。（E，F）滲透測量后，PP隔膜和PPy@PIL-PAN中間層的S 2p的XPS光譜。在163.3 eV處的峰歸因于PPy@PIL-PAN中間層上吸附的Li2Sn（4≤n≤8）。
圖6.多硫化物與PIL的結合。描繪了所有PIL-Li2Sn（n=2,4,6）的初始模型和優化的靜電勢（ESP）表面。
