DOI: 10.1039/D0NR04244G
全固態聚合物電解質由于其比易泄漏的液體電解質具備優越的安全性而備受關注。然而，較差的離子電導率和不可控制的鋰枝晶生長極大地限制了聚合物電解質的快速發展。因此，研究者報告了一種復合聚合物電解質，它結合了聚丙烯腈（PAN）電紡纖維膜、柔性聚二甲基硅氧烷（PDMS）大分子和聚環氧乙烷（PEO）聚合物。引入具有高度柔性的分子鏈、超低玻璃化轉變能量和高自由體積的PDMS有助于優化鋰離子遷移路徑，并改善電解質與電極之間的界面相容性。此外，PAN納米纖維膜的納米網絡結構可以促進相鄰聚合物分子鏈之間的相互作用，并改善復合電解質的機械性能，從而抑制鋰枝晶的生長。PDMS和PAN電紡納米纖維膜的協同作用使復合電解質具有優異的離子電導率和與鋰金屬的優異電化學穩定性。連續靜置15天后，鋰/鋰對稱電池和復合電解質的界面阻抗與初始狀態相比沒有顯著變化，并且在0.3 mA cm-2的動態電流下，該電池可以保持1200小時的穩定循環而不會發生短路。所得復合聚合物電解質在高能鋰金屬電池領域具有廣闊的應用前景。
圖1.制備（a）PAN電紡溶液、（b）含PEO、LiTFSI和PDMS的固體電解質溶液、（c）PAN電紡納米纖維膜的示意圖。（d）PAN納米纖維膜和（e）PEO-LiTFSI-PAN/PDMS-4復合聚合物電解質的SEM圖像。PEO-LiTFSI-PAN/PDMS-4復合聚合物電解質中（f）O和（g）Si元素的EDS映射圖像。（h）PEO-LiTFSI-PAN/PDMS-4復合聚合物電解質的截面圖。
圖2.（a）具有不同[EO]/[Li]比（8:1、12:1、16:1、20:1）的PEO-LiTFSI電解質和（b）PEO-LiTFSI-PAN/PDMS的Arrhenius圖。（c）PEO-LiTFSI電解質和含不同量PDMS的PEO-LiTFSI-PAN/PDMS復合電解質的XRD圖以及（d）DSC曲線。具有（e）PEO-LiTFSI和（f）PEO-LiTFSI-PAN/PDMS-4復合電解質的Li/Li對稱電池的計時電流分析曲線，插圖：極化前后電池的奈奎斯特阻抗譜。
圖3.（a）純PEO-LiTFSI電解質和含不同量PDMS的PEO-LiTFSI-PAN/PDMS復合電解質的TG圖以及（b）應力-應變曲線。（c）在60℃下，存儲不同時間后，含純PEO-LiTFSI電解質和PEO-LiTFSI-PAN/PDMS-4電解質的Li/Li對稱電池的阻抗圖。（d）純PEO-LiTFSI電解質和含不同量PDMS的PEO-LiTFSI-PAN/PDMS復合電解質的LSV曲線。
圖4.（a）在0.3 mA cm-2和60℃下Li/PEO-LiTFSI-PAN/PDMS-0/Li和Li/PEO-LiTFSI-PAN/PDMS-4/Li電池的恒流電鍍/剝離曲線。（b）Li/PEO-LiTFSI-PAN/PDMS-0/Li電池和（c）Li/PEO-LiTFSI-PAN/PDMS-4/Li電池在不同循環時間前后的電化學阻抗譜。在0.3 mA cm-2和60℃下循環后從（d）Li/PEO-LiTFSI-PAN/PDMS-0/Li電池和（e）Li/PEO-LiTFSI-PAN/PDMS-4/Li電池獲得的鋰金屬負極的SEM圖像。
圖5.LiFePO4/PEO-LiTFSI/Li、LiFePO4/PEO-LiTFSI-PAN/PDMS-0/Li和LiFePO4/PEO-LiTFSI-PAN/PDMS-4/Li全固態電池在60℃下的電化學性能。（a）從0.2C到2C的倍率性能。（b）在不同速率下LiFePO4/PEO-LiTFSI-PAN/PDMS-4/Li電池的充電和放電曲線。在（c）0.5C和（d）1C下的循環性能。在1C下循環之前（e）和（f）之后的阻抗曲線。
